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Lioni ha origini remote, come testimoniano ritrovamenti archeologici di epoca pre-romana in località Fossa della Pila e S. Maria del Piano (resti di imponenti mura) ed i reperti rinvenuti in località Oppido Vetere (monete, statue, vasi e mura poligonali di epoca sannitica, che i locali chiamano Oppido Petro, le Casaline, sul monte a confine con Caposele).
Gli antichi Oppidani venivano chiamati "Li liuni" per la fama del loro ardore e forza fisica.
Il fiume Ofanto segnava il confine tra le terre di Oppido, sulla destra, e le terre di Lioni sulla sinistra. Il "Vico di li liuni" fu uno dei primi insediamenti che si formò lungo il corso d'acqua, che in seguito venne chiamato "Collina di San Bernardino".
Inoltre, in contrada Civita venne ritrovato un "termine" (segnalazione confinaria) su cui è inciso il nome del tribuno romano Caio Gracco, membro delle commissioni agrarie dal 131 al 121 A. C.
Dubbia è la data relativa alla prima citazione storica del paese (secondo alcuni l'883, altri il 1289), in cui si parla di Liuni, Leoni, Leonum, Leonibus, Terra Leonum.
Nel 1345 gli ultimi Oppidani si trasferirono a Lioni.
Sembra che l'attuale borgo risalga agli inizi del XVIII secolo, quando a seguito del terremoto del 1694, Lioni venne completamente ricostruita. Altre calamità, oltre ai terremoti, funestarono il passato di Lioni, quali pestilenze ed altre epidemie.
L'economia lionese, oltre che sull'agricoltura, si basava sullo sfruttamento del patrimonio forestale e sulla pastorizia, che permise la nascita di una fiorente attività casearia, ancora oggi viva.
Tra i feudatari che hanno posseduto il borgo ricordiamo i Balvano, i Gianvilla, i Caracciolo e gli Imperiale.
L'epoca borbonica segnò un periodo di repressione dei sentimenti di libertà frutto della Rivoluzione francese.
Nel 1897 Lioni ebbe la sua stazione ferroviaria sulla linea Avellino-Rocchetta S. Antonio, che consentì la ripresa economica, rallentata dalla Grande Guerra.
Lioni ha dato i natali allo scultore settecentesco Pietro Nittoli.