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La frequentazione del territorio di Tufo risale ad epoche preistoriche, a cagione della natura tufacea della collina su cui sorge il paese e da cui ha derivato il nome. L'esistenza di insediamenti in loco risale sin dal IV secolo A.C., come confermato dal ritrovamento di tombe preromane (hirpine).
Inoltre, nei pressi del paese, vennero rinvenuti anche reperti archeologici di età romana.
Le origini dell'odierna Tufo vengono, però, ascritte ai Longobardi ed individuate lungo le rive del fiume Sabato, alle pendici del Monte Gloria, dove tra il IX ed il X secolo cominciò a svilupparsi il nucleo originario, impiegando l'abbondante materiale tufaceo, facilmente estraibile dal sottosuolo dell'area. Si trattò di un feudo del Conte di Ariano, di cui si interessarono anche i Conti di Avellino, contendendolo ai primi. Risale a tale periodo la prima citazione del borgo in un documento del IX secolo. Si trattava di un borgo ben fortificato del Ducato di Benevento, vista la sua strategica ubicazione, che permetteva di tenere sotto controllo tutta la Valle che dalle propaggini del Monte Terminio conduce alle porte del Sannio.
Verso il 1150, feudatari risultano i de Farneto.
Il fortilizio fu al centro di importanti battaglie durante il Medioevo, per la ragione strategica anzidetta, tra cui si ricorda quella del 1266, che vide gli Angioini contrapposti agli Svevi.
La Regina Giovanna II di Napoli, nel secondo decennio del XV secolo, decretò il ritorno della giurisdizione di Avellino su Tufo, nominando Capitano a vita Sergiovanni Caracciolo, già conte di Avellino.
Qualche decennio più tardi, verso la metà del XV secolo, Tufo, passato agli Aragonesi, subì una metamorfosi, da fortilizio di frontiera a borgo vero e proprio, tanto che il castello venne accresciuto quantitativamente (ampliamenti) e qualitativamente (finiture e decorazioni).
I Del Tufo furono Signori fino al 1578.
Dopo un periodo "nero", che vide succedersi terremoti, alluvioni, carestie e pestilenze, Tufo andò in feudo al Conte Piatti di Venezia, ed, infine, ai Capobianco di Benevento, che ne amministrarono le rendite feudali fino al 1806.
Tufo diede i natali all'accademico tiberino Andrea Mongelli ed allo scrittore Dante Troisi.
Nel 1866, a seguito della scoperta di rilevanti giacimenti di zolfo, per opera della famiglia Di Marzo, Tufo, nel volgere di breve tempo, divenne uno dei più importanti centri estrattivi del Mezzogiorno, tanto da occupare fino ad 800 persone. Quasi dopo un secolo dalla scoperta, l'apertura dei mercati esteri ed il mancato adeguamento tecnologico degli impianti, furono all'origine della crisi degli anni '60, che portò alla chiusura delle cave (1972) ed a quella dell'impianto di trasformazione e commercializzazione (principio degli anni '90).
Allo stato, si sta portando avanti un progetto di valorizzazione della struttura da parte dell'amministrazione comunale e di quella Provinciale, e si parla di "Archeologia industriale".
Per fortuna, le sorti economiche di Tufo, in tempi recenti, sono state risollevate dalla sempre maggiore diffusione nel mondo del vino "Greco di Tufo", un vino bianco D.O.C.G., che ha consentito anche un cambiamento di mentalità degli agricoltori Tufesi. In aggiunta, va ricordato il Programma intercomunale di sviluppo agro-turistico-ambientale dei Comuni dell'Area D.O.C.G. del "Greco di Tufo".